FLCL Alternative berpusat pada kesialan Kana yang berusia 17 tahun, seorang siswi SMP yang menghabiskan hari-harinya dengan teman-temannya, Mossan, Hijiri, dan Pets. Mereka hidup dalam kehidupan yang tidak biasa, sampai suatu hari sebuah Mecha jatuh dari langit, bersama dengan seorang wanita aneh bernama “Haruko.” Rencananya untuk Kana dan teman-temannya melibatkan kekuatan yang dikenal sebagai “ATOMSK.” Kana harus mempertaruhkan segalanya untuk memutuskan apakah membantu atau tidak… seperti dia benar-benar punya pilihan!